《自然》子刊：制造天然除草物质的酶
毕业论文
生物谷报道：杂草与农作物争肥争水分，并且可能成为传播病虫害的媒介，世界每年因杂草造成的作物减产也相当客观。但世间万物相生相克的，1些生物体内存在1些天然的除草化合物。
生化专家已经知道，含有1个碳—磷键能够赋予天然除草性化合物特殊的生物学性质。现在，来自美国的研究人员在7月在线出版的《自然·化学生物学》杂志上报告说，他们鉴别出负责制造天然除草性化合物的酶。
由于酶的活性变化会导致产物的重组，因此，活性多变的酶就创造出了结构极为多变的化合物。
William Metcalf和同事鉴别出了负责编码天然除草性化合物的基因团簇。虽然研究人员早就预测到这些生物酶对产生这些产物的必要性，但他们并没有完全弄明白这些产物的生物合成途径。
Metcalf和同事培育出1种含有这种基因团簇的转基因大肠杆菌，然后又用化学、生物化学和遗传实验对这种细菌进行测试，以确定出每1种酶在这种生物合成途径中的作用。结果，他们却意外改变了这种生物合成途径，并鉴别出两种新的化学中间体。
因为活性除草性化合物是1种含原型次磷酸的天然产物，所以，新研究打开了1扇认识这些有趣的酶转换的大门。而且，对这种天然除草活性物质合成途径的了解，将有助于通过人为干预而让作物本身合成此类除草化合物，从而增加其对杂草的优势。
目前世界上已在30多个科的植物及许多微生物中发现了百种具有杀草活性的天然化合物。其中1部分已被开发成天然除草剂。但是在天然除草剂领域中，人们对作为除草剂及其先导物质的天然化合物的兴趣偏重于微生物源的化合物而非植物源化合物。
植物间的异株克生作用对农业上的杂草综合治理及天然植物源除草剂的`开发有重要意义。除草植物源具有的化合物是植物的次生代谢产物，对植物的生长发育及代谢过程均能产生影响。研究表明，小麦对白茅有异株克生作用，耕翻种麦能够彻底防出白茅，进1步研究发现，小麦颖壳的甲醇洗脱物对白茅有很高的抑制率，可望开发成防除白茅等杂草的植物源除草剂。对其化感效应测定发现，小麦中还存在显著抑制反枝苋和繁缕两种杂草生长的克生物质。此外，人们还对水稻、紫泽茎兰，狼毒等植物中的异株克生现象进行了研究，证实了这些物质中异株克生作用的存在。在大量的异株克生化合物中必定存在许多高活性的先导化合物，从中筛选出理想的先导物，进而人工模拟合成新型、高效、低毒的植物源除草剂，已成为当前除草剂研究领域的1大热点。
原始出处:
Nature Chemical Biology 3, 480-485 (2007)
doi:10.1038/nchembio.2007.9
Unusual transformations in the biosynthesis of the antibiotic phosphinothricin tripeptide
Joshua A V Blodgett1, Paul M Thomas2, Gongyong Li2,3, Juan E Velasquez2, Wilfred A van der Donk2, Neil L Kelleher2 & William W Metcalf1
Abstract
Phosphinothricin tripeptide (PTT, phosphinothricylalanylalanine) is a natural-product antibiotic and potent herbicide that is produced by Streptomyces hygroscopicus ATCC 21705 (ref. 1) and Streptomyces viridochromogenes DSM 40736 (ref. 2). PTT has attracted widespread interest because of its commercial applications and unique phosphinic acid functional group. Despite intensive study since its discovery in 1972 (see ref. 3 for a comprehensive review), a number of steps early in the PTT biosynthetic pathway remain uncharacterized. Here we report a series of interdisciplinary experiments involving the construction of defined S. viridochromogenes mutants, chemical characterization of accumulated intermediates, and in vitro assay of selected enzymes to examine these critical steps in PTT biosynthesis. Our results indicate that early PTT biosynthesis involves a series of catalytic steps that to our knowledge has not been described so far, including a highly unusual reaction for carbon bond cleavage. In sum, we define a pathway for early PTT biosynthesis that is more complex than previously appreciated.
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